博士生侯世坤同学在国际知名期刊Small上发表论文

      近日，课题组成员侯世坤同学在刘老师的指导下，以第一作者在中科院1区TOP期刊Small上发表题为 “Unveiling Spin-Dependent Polarization Dynamics of Interlayer Excitons in TMD-Based Heterostructures”(TMD异质结中层间激子的自旋依赖的极化动力学特性)的实验论文。

图：TMD 异质结中层间激子的自旋依赖的极化动力学特性

     具有Ⅱ型能带排列的过渡金属二硫属化物(TMD)异质结构，其导带底(CBM)与价带顶(VBM)分别位于不同层中，从而实现了载流子的天然空间分离。这种空间分离有效减小了电子与空穴波函数的重叠，进而形成了层间激子。该结构特征显著延长了激子寿命，通常可达数百纳秒量级。此外，能带杂化与强自旋–轨道耦合的协同作用产生了独特的自旋–谷物理现象。在这一背景下，具有不同自旋态的层间激子得以形成，即自旋单重态(I_XS)和自旋三重态(I_XT)。这使得层间激子成为操控谷与自旋自由度的重要手段。最新实验已在 IXS 和 IXT 中观测到基于偏振的谷切换、谷塞曼劈裂以及相干耦合等现象。这些显著特性赋予了自旋相关层间激子巨大的应用潜力。然而，由于异质双层结构普遍具有高度旋转对称性，其自旋态与线偏振光相互作用的机理仍不甚明了。打破这种对称性有望为深入理解激子动力学及其对偏振光的响应提供关键线索。

      范德瓦耳斯(vdW)异质结为在 TMD 中引入对称性破缺提供了一种灵活且高效的途径，从而赋予材料新的物理性质与功能。近年来，异质结构工程的进展显著提升了 TMD 光学与电子性质的可调控性，例如 WS₂/ReS₂、WSe₂/SiP  和 WS₂/BP  等体系。此类 vdW 异质结构将高对称性的二维(2D)材料与各向异性材料相结合，有效破坏了单层的本征晶体对称性，并赋予其独特且可调的光学响应。因此，这些结构在柔性、透明且稳定的光电器件(包括偏振光探测器与偏振调制器)方面展现出广阔的应用前景。值得注意的是，随着层数的增加，由跨越相邻层的电子–空穴对形成的层间激子开始出现。由于空间分离效应，层间激子在偏振特性和动力学行为上显著区别于层内激子，这不仅丰富了对对称性破缺材料的基础理解，也为调控量子光电行为提供了新的自由度。然而，目前关于对称性破缺如何影响层间激子行为的系统研究仍然有限，尤其是在自旋–光耦合以及激子偏振与动力学的精确调控方面仍存在不足。解决这些问题对于发展量子偏振探测器和高性能偏振开关器件至关重要。

     在这一背景下，层状 vdW 反铁磁体 CrOCl 是极具潜力的候选材料。其本征低晶体对称性与条带状反铁磁序能够同时打破旋转对称性与反演对称性，为操控层间激子偏振提供了独特平台。此外，CrOCl 具有优异的空气稳定性，确保了器件的耐久性，并具备特殊的表面电子态，能够强烈影响 vdW 异质结构中的界面行为。这些表面态促进了稳健的界面耦合，从而引发新颖的量子现象。例如，在石墨烯/CrOCl 异质结构中，狄拉克电子与 CrOCl 表面态的相互作用可引起狄拉克能带重构、绝缘相以及反常量子霍尔效应，凸显了基于 CrOCl 体系丰富的物理特性。此外，CrOCl 能与 TMD 形成原子级平整且高质量的界面，为开发高性能、偏振敏感型光电器件提供了可靠平台。

     在本研究中，我们通过范德华异质结构工程，将 WS₂/WSe₂ 异质双层与低对称性反铁磁材料 CrOCl 层集成，实现了对称性破缺的有效引入。利用线偏振光谱，我们在不同磁场条件下研究了 WS₂/WSe₂/CrOCl 异质结构中层间激子的线偏振特性。测量结果揭示了层间激子的各向异性表现，并呈现出正交特征。理论计算结果与实验观测相一致，表明所观察到的各向异性源于非均匀电荷分布，而对称性破缺则导致不同自旋态激子呈现正交偏振。此外，我们发现层间激子的线偏振对磁场具有显著依赖性，这归因于激子波函数 Berry 曲率分布的变化，从而引发几何相位积累驱动的偏振角旋转。我们的研究结果为 I_XS 和 I_XT 激子的线偏振光学特性提供了重要见解，并推动了对二维材料体系中激子动力学及其调控的理解。

 文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202503316

学校新闻报道： 

Comments:

This manuscript reports an elegant experimental study on the manipulation of interlayer exciton linear polarization in a WS₂/WSe₂ heterostructure integrated with the low-symmetry antiferromagnet CrOCl. The integration of a low-symmetry magnetic layer effectively breaks rotational symmetry, enabling the authors to observe spin-dependent polarization phenomena via linearly polarized photoluminescence spectroscopy. The work reveals orthogonal optical anisotropy between spin-singlet and spin-triplet interlayer excitons, and magnetic-field–dependent measurements highlight polarization angle rotation driven by Berry curvature and geometric phase accumulation.The study addresses an important gap in the understanding of spin–light coupling in interlayer excitons, particularly under symmetry-broken conditions. The methodology is sound, and the results are clearly presented and well-supported by experimental evidence. The discovery of orthogonal anisotropy between exciton spin states is novel and will be of significant interest to researchers working in spintronics, valleytronics, and polarization-sensitive optoelectronics.